В первый раз она вышла замуж, когда училась в школе-студии МХАТ. Её супругом стал однокурсник Леонид Харитонов, но этому браку не суждено было сохраниться. После фильма «Солдат Иван Бровкин» Леонид стал звездой, его на каждом шагу поджидали поклонницы. Это отразилось на отношении актера к жене. Внимание других женщин льстило Леониду. Все зашло настолько далеко, что у него вспыхнул роман с партнершей по фильму, Джеммой Осмоловской. Когда Светлана узнала об этом, последовал развод.
Светлана Харитонова выходила замуж ещё два раза, но, по словам самой актрисы, больше такой сильной любви, как к первому мужу, она не испытывала. От третьего супруга, режиссёра Сергея Балатьева, Светлана родила дочь Ольгу. Это как будто стало первым сигналом о будущих трудностях в жизни актрисы. Девочка родилась с психическими отклонениями. Не выдержав тягостей, из семьи ушёл муж.
В 1972 году Харитонова подвозила на своей машине коллегу после съёмок. Она увлеклась диалогом и не заметила женщину, которая переходила дорогу. Она оказалась под колесами автомобиля. В результате несчастного случая женщина умерла, а Светлана оказалась на скамье подсудимых. Ходатайство родственников потерпевшей, которые заступились за Харитонову, и наличие у Светланы дочери-инвалида, повлияли на решение суда. Светлане дали 3 года условно.
После отбытия наказания в виде исправительных работ в городе Покрове актрису даже приглашали в известные фильмы, но вернуть былую популярность Харитоновой не удалось. Постепенно ее карьера пошла на спад. Ей предлагали играть только пожилых соседок или бабушек, но Харитонову это вовсе не тяготило. Главным ролям она предпочитала эпизоды.
В 90-е годы актриса и вовсе перестала появляться на экранах, но не от нежелания играть. Зарабатывать лицедейством ей запретила взрослая дочь. Сама Харитонова говорила, что дочь «буквально взяла её за горло». Возразить ей Светлана не смогла, остаток жизни она продавала газеты возле метро. Артистка и её дочь Ольга едва сводили концы с концами. Харитонова ушла из жизни в 2012 году из-за оторвавшегося тромба.
